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中国城市大气中PM2.5的源分布和次生有机气溶胶估算

作者：HUANG XiaoFeng1, YUN Hui1, GONG ZhaoHeng1, LI Xiang1, HE LingYan1*,

ZHANG YuanHang2 amp; HU Min2

摘要：

可入肺颗粒物在中国大气污染的主要污染物。随着新的国家空气质量标准的生效，PM2.5已经成为未来污染控制的一个重要问题。为了有效地预防和控制可入肺颗粒物，其排放源必须预先精确、深入理解。然而，很少有出版物报道全国PM2.5源解析的全面和系统的结果。通过对深圳2009年度PM2.5采样和后续调查，进行了正矩阵分解（PMF）分析，了解其主要来源及其时空变化。结果表明，深圳市区（大学城站），年平均可入肺颗粒物浓度为42.2ug/cmsup3;、二次硫酸盐、机动车排放、生物质燃烧、二次硝酸盐的主要来源；这些贡献了30%，26.9%，9.8%和9.3%的总可入肺颗粒物，分别。其他来源包括高氯、重油燃烧、海盐、粉尘和冶金工业，贡献率在2%至4%之间。不同来源的时空变化表明，机动车排放主要来源于当地，二次硫酸盐和生物质燃烧主要为区域性排放。二次硝酸盐有本地和区域的来源。二次有机气溶胶的识别一直是气溶胶源解析中的难点。在这项研究中，结合PMF模型和有机碳/元素碳（OC / EC）比值法估计PM2.5中的SOA。结果表明，在城市深圳，一年一度的SOA质量浓度为7.5ug/cmsup3;，对总有机质占57%，与机动车尾气排放为主要来源的前体。这项工作可以作为对中国可入肺颗粒物污染源解析研究的进一步深入的案例研究。

关键词：PM2.5，源解析，二次有机气溶胶（SOA）

引用：

黄X F，云 H，龚Z H，等。2014。在中国城市大气中的源解析和可入肺颗粒物二次有机气溶胶的估计。

中国科学院科学：地球，57：1352–1362，DOI: 10.1007/s11430-013-4686-2

简介：

作为一种主要的大气污染物，可入肺颗粒物COM的复杂的化学成分，相对小的尺寸，和空气中的寿命长。它能强烈促进能见度性恶化，云的形成过程和气候变化（唐et al.，2006）。因为它含有有害物质，如酸性物质，多环芳烃，碳氢化合物（PAH），重金属和其他，PM2.5有明确的流行病学证据，对人体健康，特别是对呼吸系统有害（教皇等人，2006；富兰克林等人，2008；黄等人，2012）。对可入肺颗粒物来源复杂，可分为两类：一是从源直接排放，或主要来源；另一种是通过大气化学反应氧化气相前驱体，形成新的粒子，如硫酸盐、硝酸镍和有机物，代表次要来源。之前的研究结果表明，中国目前正遭受非常严重的可入肺颗粒物污染，有些城市有可入肺颗粒物质量浓度超过100ug/cmsup3;。因此，PM2.5是该国主要的大气污染物（杨等人，2011）。高PM2.5浓度是珠江三角洲、长江三角洲、北京、天津、河北等地区灰霾天气的主要原因，严重阻碍了城市和区域的可持续发展，极大地影响了社会经济的发展，影响了公众对空气质量的满意度。中国-门控生效的国家空气质量新标准2012年3月，在可入肺颗粒物已作为常规监测指标，使其成为一个关键的问题，污染控制和未来重新在全国范围内搜索。可入肺颗粒物污染控制不仅是保护人类健康的现实需求，改善空气质量，应对气候变化，但也要实现可持续发展的战略要求全国SUS。

认真研究和准确认识污染源，是有效控制PM2.5污染的前提。不同的时间和地点有可入肺颗粒物污染变化的原因，这是当地的排放特征和气象条件的特点是可变的空间和时间密切相关。PM2.5的源解析通常基于对其详细化学成分的分析，利用不同化学成分所指示的源相关信息来划分来自不同来源的贡献。这必须通过数学模型来完成，如正矩阵分解（PMF）和化学物质平衡（CMB）（唐等人，2006）。虽然在中国许多出版物都集中在可入肺颗粒物化学成分（杨等人，2011），基于该国的长期、系统的观察它的源解析已经很少做国内或国际刊物报道。基于可入肺颗粒物山姆-普莱斯收集了超过1年的深圳，完成了SIS的化学成分，我们采用PMF模型识别的主要可入肺颗粒物源进一步解释他们的时空变化。二次有机气溶胶（SOA）的含量也是有效的估计，使用源分配结果。本研究可作为一种方法，对中国可入肺颗粒物源解析研究的进一步深入，案例参考。

1工具和方法

1.1PM2.5取样和分析

我们对深圳PM2.5进行了系统取样和分析。这个城市位于华南沿海的珠三角地区。大亚湾和大鹏湾的东部，珀尔里弗口和伶仃洋是西边，南边是香港，东莞和惠州是北。属亚热带海洋性季风气候，年平均气温22.4°C从东到西的窄波段，是一个在中国最发达的城市。然而，城市经济的快速发展带来了人口和能源消费的急剧增长。因此，空气质量受到影响，其中最明显的现象是霾事件频发。根据观察到的数据来自深圳气象局的我，在城市年霾日再保持100以上自二十一世纪。我们选择了北京大学深圳研究生院（大学城网站UT斯达康）在深圳市西部的一个PM2.5采样点。没有明显的地方排放量源附近，它代表一个城市环境的网站（如图1（a））。一个可入肺颗粒物采样器（热2300通道采样器，赛默飞世尔科技公司，Waltham，马萨诸塞州，美国）被部署在一个四层的建筑大学。本取样器两通道（使用47毫米聚四氟乙烯和石英滤波器，分别）进行采样，每一个16.7分钟L 1流量。进行抽样超过24间歇通2009，采样在图1b所示日期。意向性观察是一个典型的污染期进行（10月27日–金秋12月2日），在Baguang沿海村庄加入广告justed每日采样频率和区域背景的网站（BG网站）在东深圳，同时可入肺颗粒物采样。BG的采样方法与UT相同（在某些日期，BG采样周期为12小时）。共有165套有效的山姆-普莱斯收集UT在所有2009，54集在BG强化观测期。

在一个超洁净实验室（采样温度为21times;1°C，相对湿度为40%（5%））前后，对聚四氟乙烯过滤器进行称重，计算结果用于计算PM2.5日平均质量浓度。聚四氟乙烯过滤器样品，然后用ICP-MS分析（7500c；安捷伦科技、圣克拉拉、加利福尼亚、美国）的15种金属元素。每个石英滤波器山姆重的一部分（1.45厘米1厘米times;）分析有机碳（OC）和元素碳（EC），使用OC/EC分析仪（德-塞尔特研究所，雷诺，内华达州，美国）和提高供热协议（Chow et al.，2001）。有机碳质量乘以经验因子1.6转化为有机质（OM）质量（他等人，2011）。每个石英过滤剩余部分采用去离子水提取超声波浴，然后将提取液过滤和离子色谱法分析（戴安DX 500、赛默飞世尔科技）阴离子和阳离子。每一种分析技术的细节都在我们以前的出版物中找到（他等人，2008）。

1.2source采用PMF模型解析

基于可入肺颗粒物化学成分在深圳的氛围，PMF受体模型被用来确定主要可入肺颗粒物来源。气溶胶源解析中常用的模型，PMF不需要源剖面，源库存或光化学反应机理。该模型首先从OB服务数据本身内部的联系开始，然后根据其贡献大小和实际本地情况确定主要的促成因素。源类型用每一个因子表示。

图1深圳PM2.5采样点及采样时间分布。UT：大学城城区；背景：Baguang区域网站；*：UT采样日期；#：BG取样日期；# #：每天两次在BG，每次持续12小时。

通过分析其变化的特征值来确定—点不适合模型的概念，并对拟合的残差平方和的比值来估计每个数据点的误差称为Q，因此，拟合过程是降低Q值。我们使用了美国环境保护署（EPA）PMF 3软件来模拟SIM卡仿真。PMF是由帕泰罗在芬兰赫尔辛基大学在上世纪90年代中期。其基本原理（帕泰罗et al.，1994）如下。在模型中，观测数据用双线性分解模型表示：

215个来自UT和BG的样品中的NH4 、Cl-、NO3- 、SO4 2- 、OM、EC、Na、mg、Al、K、Ca、v、Fe、Zn和Pb。由于其浓度低，指示性质不明显，其他金属元素被排除在模型中。分析了各部件的偏差。定义：

x_ij= g_ipf_pj e_ij

的概念，在10%以内，模型输入数据的不确定性都设置为10%。在PMF分析中，两到十二个因素在测定样品中用来代表，即模型物种数据采用数据拟合的最小二乘算法，从而计算P值对应于固定源文件（FJ）及其贡献率变化的一个观察期（GI、时间序列）。每个数据的残差进行了分析。结果表明，当模拟出九个因素时，各因子的特征值和源廓线具有明确的指示性、完整性和独立性（图2）。第2.2节详细讨论了每个因素的特性。

2结果和讨论

2.1PM2.5化学组成和时空变化

在2009深圳的观察表明，可入肺颗粒物日常质量浓度分别为8.5–132ug/cmsup3;，以42.2ug/cmsup3;年平均（年平均计算每月的计算）。图3（a）显示了站点UT年PM2.5的平均化学成分。OM是优势种，占总PM2.5的31.6%，说明有机污染在

城市.所以SO4 2- ，NH4 ，NO3- 没有和Cl-其他主要组件分别占总PM2.5的27.8%、11.1%、8.3%、6.3%和1%。用电感耦合等离子体质谱法测定了十五种重要金属元素，占总量的5.7%，其中K和Na贡献最大。之间的偏差，重质量总结出所有的测量PM2.5含量是8.2%，包括矿物成分不明的贡献分如SiO2和测量误差分析方法。与其他中国特大城市PM2.5的长期系统分析比较（表1），深圳市年均PM2.5浓度明显低于北京、上海和广州。这表明深圳相对而言低污染排放和良好的扩散条件，因为它的海岸位置。然而，深圳肥胖研究是最新的，与地方治理环境污染减排措施逐渐显现的影响。深圳的EC浓度不是最低的，它与作为港口城市的重型柴油卡车的优势有关。

图3（b）给出了每月2009的化学成分平均浓度。PM2.5污染水平具有明显的季节变化，春季和夏季较低，秋季和冬季较高。最低平均浓度为16.9mu;G M七月3。最高的是76.8ug/cmsup3;一月，4.5倍于前者。主要PM2.5成分具有相似的季节变化。深圳的这种变化与气候特征密切相关。表2的lineates月平均变化的温度、湿度、风向、风速、大气边界层高度和沉淀在城市中的2009。一月，温度、相对湿度和大气边界层高度最低。几乎没有降水，形成了明显不利于空气污染扩散和消除的气象条件。此外，一月东北至东北的主导风向有利于珠江三角洲内陆地区向深圳输送大气污染物（表1）

表1深圳和其他国内城市PM2.5的大气化学成分比较

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