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层状类石墨烯二硫化钼的应用及其对强力霉素的优良吸附性能Yanhong Chao, Wenshuai Zhu , Xiangyang Wu , Fangfang Hou, Suhang Xun, Peiwen Wu, Haiyan Ji, Hui Xu, Huaming Li
江苏大学，环境化学与化学工程学院，镇江212031，中国
文章主要亮点：
层状类石墨烯二硫化钼（g-MoS2）的制备和表征。
g-MoS2在水溶液中对强力霉素的吸附能力为310 mg/g，吸附遵循伪二级动力学模型。
吸附等温线与Langmuir模型匹配。
强力霉素通过p-p色散、疏水效应和静电相互作用强力吸附在g-MoS2上。
关键词：
层状类石墨烯，MoS2，吸附，强力霉素，动力学，热力学
摘要：
水热法合成制备层状类石墨烯g-MoS2，用原子力显微镜（AFM），X射线粉末衍射（XRD），X射线光电子能谱（XPS）进行表征分析。研究了使用g-MoS 2作为去除水溶液中多西紫杉醇（DC）抗生素的吸附剂的性能。在批次吸附实验中评估吸附动力学，等温线，热力学和溶液pH，离子强度对吸附的影响。与购买的商品MoS2相比，g-MoS2在pH为4—9范围内显示出更高的吸附性能，吸附量为310 mg/g-1。虽然伪一级和二级方程都合理描述了吸附动力学，但拟二阶模型与高R2值拟合较好。Langmuir模型提供了对平衡数据的最佳拟合，并且在pH=6时发现Langmuir最大吸附容量为556mg/g-1。吸附是由热力学分析推断的自发和内热过程。Na 在溶液中可以促进吸附。吸附机理可能是p-p相互作用，疏水作用和静电相互作用。所有这些结果表明，制备的g-MoS2是用于从水溶液中去除DC抗生素的潜在吸附剂。
介绍
药物抗生素由于其特定的抗菌特性和轻微的不良副作用，已被广泛用于治疗人类和动物感染[1,2]。然而，这些抗生素的残留物在土壤、地表水、地下水甚至饮用水中经常被发现，现在被认为是一类新的全球污染物[3-5]。具体而言，四环素类抗生素（TCs）是一类常用的抗生素，已经引起了极大的关注[6-8]。
传统的废水处理技术通常无法完全去除TCs[9,10]，最近，TCs的吸附和去除已受到全世界的关注。几种材料如活性炭[11-16]，碳纳米管[17,18]，氧化石墨烯[19]，聚合物树脂[20,21]，介孔二氧化硅材料[22,23]，粘土矿物[24-30 ]，生物质灰分[31]，污泥[32-36]，腐殖酸[37]等，并且相应的结果表明这些材料的吸附性能取决于pH条件、药物的离子水平和吸附剂表面电荷的特征等。但是，对于开发有效的吸附剂和用于去除这种污染物的技术来说，仍有一定的空间。
类石墨烯二硫化钼（g-MoS2）是一种新型的准二维层状材料，由于其特殊的层状结构，较大的表面积和与范德华力的强共价作用，是一种很好的TCs去除吸附剂。近来，g-MoS2在氢气演化，锂电池性能和电化学性能等方面的研究已引起了极大的科学兴趣[38]。前一项研究还表明，MoS2具有良好的吸附性能，用于去除燃料中的芳香族硫化合物[39]。然而，迄今为止还没有关于其去除水中抗生素污染物的吸附性能的报道。
在本次研究中，我们探索了g-MoS2在水溶液中吸附和去除TCs中的应用。选择最常用的TC之一的多西环素（DC）作为模型药物，其结构如图1所示。评价了吸附动力学，等温线，热力学和溶液pH值，离子强度对吸附的影响。在批次吸附实验中，这些结果将为进一步应用g-MoS2去除废水中的抗生素提供理论基础。
图1.DC的结构
实验
材料
所有化学品均为分析纯试剂，不经进一步纯化即可使用。 DC购自Sigma-Aldrich Chemi-cal Co.（99％纯度），商品MoS2购自国药集团化学试剂公司。
设备
利用UV-2401PC光谱仪（Shimadzu）获得UV-Vis吸收光谱，1厘米通径石英比色皿，使用Multimode-V显微镜以接触模式记录原子力显微镜（AFM）图像。通过将g-MoS2悬浮液在乙醇中滴落到新鲜切割的云母表面上并在室温下干燥来预先制备AFM样品。使用TriStar II 3020表面积和孔隙率分析仪（Micromeritics Instrument Corp.）通过在T=77K下的氮吸附-解吸等温线计算表面积（BET法）。使用配备Cu Ka辐射源（lambda;= 1.5418A）的D / MAX-2550衍射仪记录X射线粉末衍射（XRD）图。透射电子显微镜（TEM）显微照片采用日本JEOL-JEM-2010（JEOL，日本）在200 kV下操作。用于TEM的样品是通过将一些产物分散在乙醇中制备的，然后将一滴溶液放在铜网上并让乙醇在空气中缓慢蒸发。使用MgKalpha;辐射在ESCA Lab MKII X射线光电子分光计上进行X射线光电子能谱（XPS）分析。
g-MoS2的合成
如Ramakrishna Matte等人所述制备g-MoS2[40]。 将1 mmol MoO3，2.5 mmol KSCN和10 mL去离子水混合，放入25 mL特氟龙涂层高压釜中，在T=453 K下水热处理24 h。把产物用水洗涤六次，并在T=378K温度下干燥。
g-MoS2对DC的吸附和去除
在含有4mg g-MoS2和15mL DC水溶液的混合物的50mL带塞锥形瓶中进行分批实验。将烧瓶用铝箔包裹以避免光降解，然后在130K的预设温度下以130rpm的振荡速度安装在热稳定的振荡器浴中进行吸附。对于批次动力学研究，初始DC浓度为100mg / L，而pH调整为3.8。在不同的反应时间，吸取5mL上清液并在4000rpm下离心15分钟，然后立即使用UV-2401分光光度计在345nm处分析。吸附等温线研究初始浓度为20—140 mg / L，溶液pH保持在3.8，6.0，9.0，如有必要，用0.01 mol / L HCl或NaOH调节。初始DC浓度为20，60和100mg·L-1，初始溶液pH为288，303和318 K，控制温度下进行吸附热力学实验。对于pH和离子强度吸附实验，初始DC浓度为100 mg·L-1.溶液的pH从2到11不等，而溶液的离子强度通过添加g-MoS2溶解0—7.5 g NaCl固体来调节。所有实验重复进行两次，使用线性校准曲线（吸光度对浓度）来确定DC的浓度。在初始和平衡溶液中测定DC的量，并且使用以下等式计算吸附容量qe（mg·g-1）。
（1）
其中C0是初始吸附物浓度（mg·L-1），Ce是溶液中平衡时的残余浓度（mg·L-1），V是溶液的体积（L），m是g-MoS2的质量（g）。
3.结果和讨论
3.1 g-MoS2的表征
AFM，XRD，TEM，EDS，XPS和BET等手段对水热合成法制备的g-MoS2进行了表征分析。原子力显微镜图像如图2所示，g-MoS2的高度剖面证实存在平均厚度为4—5nm的MoS2叠层，表明存在几层石墨烯状MoS2。根据文献[40]，g-MoS2的计数层数为8—12，可以命名为层状石墨烯MoS2。通过BET法，g-MoS2的表面积为87.15m2g-1。
图2.AFM图像和g-MoS2层的相关高度分布图
图3显示了g-MoS2的XRD图谱，相应的峰没有出现（0 0 2）反射，证明存在几层g-MoS2[40]。 另一个（1 0 0），（1 0 3）和（1 1 0）反射可以很容易地标为六角形的MoS2，并且与JCPDS卡片编号37-1492中报告的数据相同。
图3.g-MoS2的XRD
图4显示了高分辨率的g-MoS2的TEM显微照片，图像显示形成了六方结构（图4II）。不规则的六角形结构可能归因于堆积在结块中的少量层状MoS2。图4 ABC显示g-MoS2层间距为0.67—0.69nm，与文献报道的结果一致[40]。
XPS结果显示在图5中。XPS分析中得到的结合能通过参考C1s至284.6eV对样品充电进行校正。在图5a中，在229.5eV和232.6eV有两个强峰，分别归因于Mo 3d5 / 2和Mo 3d3 / 2 [41]。根据文献，这些峰可以由Mo4 原子呈现[42,43]。在161.3 eV（图5b）的峰值可以被标到S 2p，这是由S2-引起的[44]。没有发现其他未反应物种的明显峰。
图4.g-MoS2的TEM图像
图5.g-MoS2的XPS
3.2制备吸附剂对DC的吸附性能
我们合成的g-MoS2的吸附性能与购买的商业MoS2在四种不同的pH条件下进行比较。 结果显示在图6中。发现在所有pH条件下，g-MoS2显示出比商业MoS2更好的DC吸附性能。 在pH为3.8，6和9时，用g-MoS2作为吸附剂去除DC约80％，而商业MoS2仅表现出接近20％的DC去除。这一结果表明，制备的g-MoS2具有潜在的应用前景，可作为DC重新活化的有前景的吸附剂。
图6.g-MoS2和MoS2的吸附比较。
反应条件：msorbent = 10mg; V = 10mL; C0 = 80mg·L-1; T = 298K。
3.3时间和吸附动力学的影响
图7说明了g-MoS2的吸附受时间的影响。发现吸附随着接触时间的增加而增加，并且在前8小时内完成了接近90％的吸附容量（281mg·g-1）。然后，吸附量以慢得多的速度逐渐增加，几乎在24小时后几乎恒定，这表示平均时间达到了。
为了解释吸附机理，应用伪一级或二级动力学模型对实验数据进行分析。这两种模型的线性形式可以表示为：
（2）
（3）
其中qe和qt（mg·g-1）分别是平衡时和时间t时的吸附容量; k1（h1）和k 2（g·mg-1h-1）分别是伪一阶模型和伪二阶模型的速率常数。
从上述两个速率方程得到的吸附动力学参数总结在表1中。可以看出两个模型的相关系数（R2gt; 0.99）是合理的，但伪二阶模型由于平衡吸附能力（qe,exp和qe,cal）的实验和计算数据以及较高的相关系数（R2 = 0.9997）之间的适合性，更有可能预测整个吸附实验范围内的行为。该结果表明吸附过程通过化学吸附进行。然而，考虑到拟一级模型显示的相当好的拟合，我们提出吸附系统可能发生化学吸附和物理吸附机制。在活性炭上吸附阿莫西林[45]和在多壁碳纳米管上吸附四环素也获得了类似的结果[17]。
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