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通过局部硝化、厌氧氨氧化反硝化和污泥发酵工艺，实现高效脱氮和剩余污泥的再利用
Bo Wang, Yuanyuan Guo, Mengyue Zhao, Baikun Li, Yongzhen Peng
一 摘要
为了实现废水处理厂的能源自给自足, 需要通过减少曝气和多余的污泥来节省能源。采用了近两年的一种新型的部分硝化-厌氧氨氧化-反硝化-污泥发酵（PN SADF）工艺。实现了节能脱氮和废活性污泥的减少, 脱氮率稳定80%,外部WAS减少40%-50%。在PN反应器中，氨氧化菌的存在和亚硝酸盐氧化菌的缺乏保证了硝化的稳定。在SADF反应器中，通过反硝化和厌氧氨氧化，利用营养物和从中释放的有机物溶解去除氮。环境温度（12-32oC）下的SADF反应器与30 oC下的性能相当，表明PN SADF工艺具有实际应用潜力。一项为10万人口提供服务的全规模PN SADF工艺的初步估算表明，与传统的硝化-脱氮工艺相比，该工艺可节约经济和能源。尽管在实施过程中存在一些挑战，但本文强调了维持主流硝化厌氧氨氧化对剩余污泥再利用能源高效运行的潜在影响。
二 引言
污水处理厂（WWTPS）被认为是由市政府管理的大型独立能源消费者，并且经常以显著的能源投入为代价来改善环境质量（Gu等人，2017年）。污水处理厂的主要程序，如生物处理、污泥处理和排放需要大量的能源，主要是电力，25-40%的运营成本归因于传统污水处理厂的能耗（Panepinto等人，2016年）。在大多数采用传统活性污泥系统的污水处理厂中，曝气用电量约占总用电量的50-60%，污泥处理用电量为15-25%（Mamais等人，2015年）。随着人口增长引起的污染负荷的增加和水质监管标准的日益严格，污水处理厂的能耗将在未来进一步增加。污水处理厂的能源消耗也需要考虑相应的温室气体排放。因此，减少污水处理厂的能源投入是一个重要的目标。能源自给自足的污水处理厂的潜力正在成为越来越多的研究和创新领域。根据先前的文献，作为第一步，需要通过提高单元工艺效率来节约能源，以实现污水处理厂的能源自给自足（Gu等人，2017年）。显然，达到减少曝气以去除氮和剩余污泥是一个有用的方面。传统的硝化/反硝化是一种能量密集型脱氮（BNR）途径，主要是由于曝气耗电，近十年来出现了短程硝化/反硝化（硝化是用NO2代替NO3的快捷过程，式（1）），半硝化/反硝化（厌氧氨氧化菌是指氨气的厌氧氧化，式（2）为简单的BNR反应。
NH4 1.5O2 →NO2- 2H H2O (1)
NH4 1.32NO2 H → 1.02N2 0.26NO3- 2H2O (2)
硝化/反硝化反应可节省25%的曝气电消耗和40%的碳需求（Ge等人，2015；Zeng等人，2017），半硝化/厌氧氨氧化可节省50-60%的曝气量，不需要有机碳源（Ma等人，2016）。值得注意的是，厌氧氨氧化菌是一个很好的脱氮选择，以确保足够的有机物再生。然而，厌氧氨氧化菌也存在一些缺点，包括厌氧氨氧化菌生长时间长，培养难度大，这种技术很少用于大规模的污水处理厂。另外，部分厌氧氨氧化技术也可以实现高效的总氮去除。例如，部分硝化/厌氧氨氧化菌反硝化正在试验和研究中（Jenni等人，2014年；Davrey等人，2015年；Azari等人，2017年），其中通过部分硝化产生的NH4 和NO2 通过厌氧氨氧化菌反硝化反应消耗。然而，反硝化作用对易于生物降解的碳源（如葡萄糖、乙酸盐和糖）的依赖性以及厌氧氨氧化菌反硝化作用之间的竞争关系对从业者来说是一个持续的挑战。因此，如何协调系统中的氨氧化和反硝化作用，特别是如何有效地供应有机物，还需要进一步研究。生物污水处理过程中产生的废活性污泥（WAS）富含生物固氮反应所需的有机化合物。通过污泥增溶、水解和酸化（或产甲烷）从WAS中提取有机底物已被广泛研究（Zhao等人，2015a；Sun等人，2018），这符合未来污泥管理的趋势，即从传统的基于监管驱动的处理方法中提取资源回收型企业。之前已经研究了混合培养物中反硝化作用与产甲烷微生物之间的关系（Chen和Lin，1993），根据报告，污泥产生的CH4被就地用于反硝化。事实上，短链脂肪酸、蛋白质和碳水化合物比CH4更容易通过厌氧消化过程中的水解和酸化生成（Chen等人，2017年），CH4泄漏可能导致全球变暖和空气污染（Schaubroeck等人，2015年）。相比之下，发酵和反硝化的结合可以更方便地再利用和去除氮。先前的研究已经对污泥脱水液处理中的异养反硝化和污泥发酵进行了研究，同时实现了稳定的脱氮和有效的污泥减量（Peng等人，2012年）。此外，分批模式试验的结果表明，在不受控制的pH值下，原位降解脂肪酸会显著提高脂肪酸的产量（Wang等人，2016a）。因此，部分硝化/厌氧氨氧化反硝化可与发酵结合，利用污泥中温和释放的有机化合物，实现能量自给的镍离子去除和剩余污泥再利用。
在上述分析的基础上，本研究开发了一种同时进行部分硝化-厌氧氨氧化-反硝化-污泥发酵（PN SADF）的一体化工艺。从节能、外还原、氮碳去除、微生物多样性等方面对其性能进行了评价。本研究旨在探讨含污泥分解器脱氮细菌的耦合系统，为污水的可持续处理提供新的思路。
三 材料和方法
3.1工艺设计与操作
PN SADF工艺主要在两个反应器（图S1）、一个序批式反应器（SBR，即PN反应器，工作容积为12L）和一个上流式污泥床反应器（USBR，即SADF反应器，工作容积为9.0L）。其中还包括一个中间池、一个污泥储存池和一个接收池。PN反应器每天运行4个周期，包括0.5小时的进料、3小时的有氧、1小时的沉降、0.25小时的倾析和空转阶段，均由智能时间控制开关控制。缺氧进料阶段，6L生活污水被泵入PN反应器，然后以80rpm的转速与机械搅拌器混合。在有氧阶段，空气流速控制在40 L/h左右，溶解氧（DO）在0.2到1.2 mg/l之间变化，而由于液体中的碱性很强，pH值没有直接控制，在6.9到8.1之间变化。污泥在污泥中的损失使污泥停留时间（SRT）维持在30-40天。沉淀阶段后，PN反应器的流速因重力流入中间罐，pH值为6.4-7.1。
中间罐的水不断地注入SADF反应器，SADF反应器的上清液在处理前流入接收罐，以避免污泥损失。为了在SADF反应器中实现均匀化，采用回流泵将污泥-液体混合物自下而上循环。在整个实验过程中，SADF反应器的水力停留时间（HRT）为9小时，污泥浓度在4500-6300毫克/升之间。SADF冲洗液的酸碱度为6.7-7.3。
3.2操作阶段
近两年的PN SADF工艺运行期分为三个阶段。PN反应器的运行模式与第2.1节中描述的相同。对于SADF反应器，第一阶段和第二阶段的目的是通过在没有有意过程扰动的情况下使用不同类型的污泥来评估长期过程稳定性的差异。在第一阶段，从中试规模的SBR中获得硝化型外部物，实现硝化作用，添加到SADF反应器中（第1-480天），在此期间，每天添加150 ml浓缩新鲜外部物。在第2阶段（第481-600天），除了从实现SADF反应器硝化的改进的步进进进进料工艺中获得额外的硝化类型外，该工艺在与第1阶段相同的操作条件下运行。
从第601天到第640天，由于废水输送设备故障（运行事故），生活废水被合成废水取代。重新确认后，工艺操作进入第3阶段（第641-711天），以评估温度变化之间的整体稳定性差异。采用控制SADF反应器，将温度维持在30°C，与40天环境温度下的实验SADF反应器进行比较，在此期间没有添加从其他系统收集到的污泥。从实验性SADF反应器中接种对照SADF反应器的种子污泥，使其在30℃下驯化约两周。从第680天到最后，实验性SADF反应器的操作与第2阶段操作事故前相同。
3.3污泥和废水特性
PN反应器的种子污泥也是第一阶段使用的外部污泥，是从中国北京工业大学（Wang等人，2016c）的中试规模SBR（工作容积为7 m3）中收集的。利用北京小红门污水处理厂（WWTP）的污泥全消化设施，对SADF反应器的污泥进行了收集。第2阶段使用的外部材料是从中试规模的反应器中收集的，该反应器在改进的步进进进料工艺中运行（GE等人，2010年）。在加入SADF反应器之前，用去离子水对两种类型的外部进行3次清洗，以去除残留的碳和氮。表1列出了两种外部污泥的主要特征。
本研究所使用的实际生活污水来自北京工业大学的居住区。特性见表2，生活污水主要为NH4 -N 61.7plusmn;9.0 mg/L，SCOD 165.6plusmn;40.4 mg/L，导致SCOD/NH4 -N比值为2.68plusmn;0.83。图S2显示了生活污水的照片图像，可以明显观察到悬浮物。
3.4分析方法
每周从PN和SADF反应堆中抽取两到三次样品。为了测量溶液中的参数，通过中速过滤纸对样品进行过滤。采用5B-1 (B) 型消解炉消解，5B-3C型COD测定仪（中国联华科技有限公司），重铬酸钾法测定COD。根据标准方法测量TSS、VSS、氮物种（APHA，1998年）。使用pH/Oxi 340i分析仪（德国WTW公司）监测pH和温度。
表2
生活污水特性，平均值plusmn;标准差
|
参数 |
数值 |
|
pH |
7.2 plusmn; 0.5 |
|
SS (mg/L) |
98.2 plusmn; 28.3 |
|
VSS (mg/L) |
74.6 plusmn; 23.7 |
|
TCOD (mg/L) |
181.2 plusmn; 41 |
|
SCOD (mg/L) |
165.6 plusmn; 40.4 |
|
总氮(TN) (mg/L) |
65.2 plusmn; 9.5 |
|
NH4 -N (mg/L) |
61.7 plusmn; 9.0 |
|
NOX--N (mg/L) |
0.3 plusmn; 1.1 |
采用方差分析法评估结果的显著性，Plt;0.05被认为具有统计学意义。使Office Excel 2016（微软，美国）进行统计分析。
3.5样本采集、DNA提取和微生物群落分析
收集5个生物量样品进行微生物群落分析，其中1期和2期分别在第480天和第600天从SADF反应器中获得2个SADF样品，在第480天和第600天从两种外部污泥中获得2个IS样品，在第600天从PN-SBR反应器中获得1个PN样品。简单沉淀后，部分活性污泥样品由Labconco Freezone 1 L（美国Labconco）冷冻干燥，以提取DNA。将所得污泥样品在4℃冷冻，直到DNA提取。
根据厂家说明书，采用土壤快速DNA旋转试剂盒，用0.05-0.10g干污泥提取DNA。补充材料中描述了聚合酶链反应（PCR）方法、16S rRNA的测序和微生物群落分析。从本研究中获得的原始测序数据存放在NCBI序列读取档案（http://www.ncbi.nlm.nih.gov/sra/）中，项目登记号为srp071696。
四 结果
4.1 PN SADF过程的总体性能
在第1阶段，当硝化型污泥进入SADF反应器时，第160天之前，回流中的NO3 -N浓度保持稳定在2.9plusmn;2.7 mg/l的水平（图1a），而回流中的NH4 -N回流明显被检测到，部分原因是回流中的NH4 -N变化和受回流影响的微生物活性。（图S3）。此后，尽管回流液中的NO3--N略有增加（5.7plusmn;3.4 mg/l），但仍然保持稳定的脱氮，并且在随后的174天内，回流液中的总无机氮（TiN）为9.7plusmn;4.2 mg/l（图S4）。从硝化型污泥添加（第1-480天）切换到硝化型污泥添加（第481-600天）之后
表1
两种外部污泥的主要特征为平均值plusmn;标准差
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