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关于沥青和沥青混合料老化的论述
摘 要 ：本文综述了沥青和沥青混合料老化。老化会影响柔性路面的性能，影响老化的因素包括内部因素和外部因素以及这些因素的作用时间。内因包括沥青和骨料性质、混合物的沥青含量、粘合剂的厚度和空隙率；外因包括生产（短期老化）和工作环境（长期老化）。总之，这两种因素证明老化是由三种不同的机理引起的：挥发，氧化和硬化。在实验室中通过控制温度、作用力、光降解来模拟沥青的老化，创造了经验和半经验模型来展现老化过程并加以研究。老化增加了沥青复合物模量并降低了相角，混合物变得更硬，同时疲劳寿命减少。通常研究沥青中羰基和亚砜基团的形成，因为这种化学变化代表了沥青老化中的氧化作用。文章讨论了用于预测沥青老化的主要模型，但仍需要对沥青老化进行更全面的研究。
关键词：沥青老化；沥青混合料老化；氧化，挥发硬化；老化模型；老化试验
介绍
天气条件和时间变化导致沥青混合物老化，是由除使用寿命外混合和施工期间的若干条件造成的(Airey,2003)。这两个过程分别被称为短期和长期老化(Bell, 1989; Scholz, 1995; Vallerga, 1981)，因为前者需要几个小时，在沥青混合物遇热时发生，而后者跨越道路建设后的使用年限。
老化源于内因和外因，内因包括特定沥青混合物的材料和特性、沥青、骨料、空隙率和聚集体上的沥青结合料(Kandhal and Chakraborty, 1996)。外因由混合物外部的因素组成，例如短期老化中的混合温度和环境条件（即紫外线辐射，温度，降雨）和长期老化中的时间变化(Abbas et al., 2002; Lau et al., 1992; Lee, 1973; Traxler, 1963)。在使用寿命期间这些因素的相互作用导致沥青混合物变得更脆、更硬，因此混合物可能开裂。沥青混合物经历化学、物理、机械和流变变化，使沥青粘合剂和沥青混合物硬化。
Nathan et al.,(2013)提出沥青材料的老化研究忽略了颗粒状骨料对沥青老化的影响。他们还提出混合物的有效粘合剂含量对于评估某一种沥青混合料的老化特性提供了最高指标。
沥青
沥青组成
沥青是来自原油或来自天然沉积物的粘弹性材料。其化学组成复杂，主要由碳（80-88％）和氢（8-12％）组成。还存在其它元素，例如硫（0-9％）、氧（0-2％）和氮（0-2％）以及微量的钒，镍和锰(Lesueur, 2009; Petersen et al., 1994; Speight, 2007)。考虑到这样的化学复杂性，应该提及沥青的特定组成取决于其来源和所涉及的蒸馏过程，因此应该研究沥青的化学分子结构和分子相互作用。
当战略公路研究计划(SHRP 1987)开始胶束建模时，这是对沥青化学的最好的解释(Jones IV and TW Kennedy, 1991)。Micelle模型解释了沥青的粘弹性行为的原因。 然而，胶束建模和胶体建模现在都被广泛接受。固体颗粒（沥青质）分散在胶体模型中的油质基质（沥青中溶于低分子饱和烃的成分）内，通过在活性氧化铝上的液相色谱法的洗脱吸收来分离沥青烯和麦芽烯馏分(Corbett, 1970)。将麦芽分成饱和脂肪，芳香族，树脂和沥青质馏分（表1）。沥青质馏分是负责骨料黏附、饱和、芳烃流动性的固体颗粒，从而结合饱和烃，芳烃和沥青质产生沥青流动的条件(Lesueur, 2009)。相比之下，树脂提供延展性。
沥青分子的相互作用基于分子大小、组成、极性和反应性。除了影响在分散的极性流体内的组分分布，这些相互作用还决定沥青的物理性质。分子通过弱于共价化学键合力的各种第二力而相互吸引并相互作用。流体中的分子可以形成分子间键。极性分子均匀分布在整个流体中，但非极性分子用作极性分子的基质或溶剂，为沥青提供其弹性性质。结合物是由温度波动和外部压力产生的(Christensen and Anderson, 1992; Petersen, 2009)，由于它们的性质很弱，不断被破坏和重塑。
沥青老化的定义
沥青老化涉及沥青随着时间的推移因其化学组成变化而变化的物理性质。这些变化是由短期和长期老化相关的内因和外因的相互作用产生的。老化机理包括挥发、氧化和硬化。其通过分子结构的变化产生挥发和氧化，并通过分子重组产生硬化。沥青老化也称为时效硬化，来形容其硬化状态(Bell, 1989)。
与沥青混合物老化相关的机理
老化由三种机制产生：轻质沥青组分的挥发(Lesueur, 2009; Traxler, 1961)，使用寿命期间的氧化(Petersen, 2009)和硬化。挥发和氧化是不可逆的，因为它们是由化学变化引起的(Lu and Isacsson, 2000)， 但是硬化可以通过加热或机械作用来逆转(Swiertz, 2010)，因为它需要由温度变化使分子的结构重组(Petersen, 1984)。
挥发
在沥青的生产、储存、运输和铺设期间的温度升高导致挥发，这使其与受热沥青混合物的短期老化相关联。温度达到并超过150℃，此时沥青馏分开始蒸发。另外10到12℃可以使挥发性物质产生双重排放(Read and Whiteoak, 2003)。
热沥青混合物中用薄膜涂覆骨料，该膜的厚度范围为6至19微米，尽管这种厚度不是恒定的(Kandhal and Chakraborty, 1996; Petersen, 1989)。当薄沥青膜在150 ℃或更高的温度下与骨料接触时，芳族馏分快速蒸发，沥青质通常增加1％%至4％的重量(Farcas, 1996)。由于该反应，沥青膜和骨料之间的接触面产生蒸汽和烟雾(Zupanick and Baselice, 1997)。尽管挥发主要发生在混合期间，但它也可以在储存、运输和铺设期间发生。
挥发的主要影响是沥青受蒸发而导致重量损失。重量损失又降低了沥青流动性，即粘度受到挥发的影响，特别是考虑到发生挥发的速度，研究人员发现粘度从150％增加到400％(Bell, 1989; Christensen and Anderson, 1992)。
氧化
沥青的复杂有机组成与氧气和紫外线辐射反应。氧气和紫外线辐射最初与路面表面反应。由于使路表面更硬，可能出现裂纹， 裂缝出现后，空气渗入沥青层并引起氧化。氧化渗透到表层以下最多15mm(Martiacute;nez and Caicedo, 2005)。它以自顶向下的方式前进，对于紫外辐射能量水平的增加，碳 - 碳链断裂并与氧结合，这在道路的使用寿命期间自然发生。
氧化产生SARA级分的变化。Corbett and Mertz（1975）研究了18年的路面，结论是一个没有因氧化显着消耗饱和馏分，而其他三个SARA馏分确实表现出显着的变化。除了影响四个SARA馏分中的三个，还看到氧化还原芳族化合物，其首先成为树脂，然后成为沥青质(Farcas, 1996)。在沥青分子中已经形成具有氧的官能团，导致树脂和芳族馏分减少和沥青质馏分增加(Lesueur, 2009)。沥青氧化可以通过羰基和亚砜基团的形成来解释，并遵守一级动力学反应(Herrington, 1998)。
氧化时硬化明显导致沥青路面的脆化，最终导致过度的路面开裂(Petersen, 2009)。非极性分子的实际分子量对于路面性能，特别是在低温下起重要作用，因为具有过量极性材料的的沥青路面容易产生疲劳裂纹，胀缝和脆裂。类似地具有过多非极性材料的沥青或具有极低非极性材料分子量的沥青易产生疲劳裂纹、湿陷和车辙(Jones Iv and Kennedy, 1991)。
硬化
硬化是指随着时间的流逝在室温下的沥青变硬。这涉及沥青的分子重组，影响沥青质馏分(Masson et al., 2005)。这全天候发生，并且由于同一天内的温度波动可以是可逆的。硬化效应包括增加粘度和轻微的体积收缩(Pechenyi and Kuznetsov, 1990; Traxler 1961)，空间硬化主要归因于蜡结晶，指存在于沥青质部分中的线性烷烃的结晶(Lesueur, 2009）。这种机制也被称为物理硬化。
沥青粘合剂性能的变化
到目前为止讨论的机理产生了水泥沥青性能的几个变化。关于物理变化，实验室结果表明相较于较高的软化温度和点火点其渗透和延展性较小(Siddiqui and Ali, 1999a, Rojas, Amado, Fernandez amp; Reyes, 2012)。分子大小导致这些变化，最终减少流动条件。由于模量（机械和动态模量）的增加，还导致了机械变化(Abbas et al., 2002; AbWahab et al., 1993; Airey et al., 2004; Al-Azri et al., 2006)。这些研究已经表明，老化前后的模量比已经达到100％至400％，这取决于沥青。在低温下刚度产生更大的永久性变化并产生严重开裂(Bell, 1989;Bell and Kliewer, 1995)。
由于内因和外因的相互作用，SARA馏分组成变化：芳烃变成树脂、树脂变成沥青质(Farcas, 1996; Petersen, 2009; Petersen, 1984; Qi and Wang, 2003, 2004a, 2004b; Siddiqui and Ali, 1999a, 1999b, Reyes, Daza amp; Rondoacute;n, 2012)。这些化学变化涉及更大的，极性更强的分子实体(Bahia and Anderson, 1995)，这可以通过形成新的官能团如羰基和亚砜来证明(Lesueur, 2009; Qi et al., 2009; Qi and Wang, 2004a; Siddiqui and Ali, 1999b)。分子大小对于促进弹性比促进粘性（老化的结果）更快。虽然分子附聚降低了沥青流动性，从而降低了相角，但是粘度和合成模量增加。这些方面显着改变了沥青的流变性能。
实验室老化技术
通过温度加速老化、氧化和光降解。采用无数的措施使沥青粘合剂 (Bahia et al, 1998; Dow, 1903; Edler et al., 1985; Griffin et al, 1955; Halstead and Zenewitz, 1961;Hveem et al., 1963; Zube and Skog, 1963; Kemp and Predoehl, 1981; Lee, 1973; Lewis and Welborn, 1940; Parmeggiani, 2000; Petersen, 1989; Qi and Wang, 2003; De la Roche et al., 2009;Traxler, 1963)和沥青混合料(Bell, 1989; Hugo and T.Kennedy, 1985; Kemp and Predoehl, 1981; Khalid and Walsh, 2000; Korsgaard et al., 1996; Pauls and Welborn, 1952; Von Quintus et al., 1991; Scholz, 1995)老化。已经考虑了关于老化的沥青水泥膜的厚度、其涂覆的骨料和沥青混合物的空隙率。考虑到不同的时间间隔，分为短期和长期老化：从短期老化的分钟和小时到长期老化的数天或数月。研究人员还研究了不同的使用年数后提取的路面岩心。
滚动薄膜烘箱试验（RTFOT）(Bahia et al., 1998)和压力老化器（PAV）(Bahia and Anderson, 1995)试验现在已经成为模拟短期和长期老化的最常用方法。RTFOT是使在瓶内滚动的沥青薄膜在163℃下经受85分钟的在鼓风压力。PAV是在100 ℃的温度下，在2.07MPa压力下经过20小时来再现老化效应。根据美国标准，PAV处理模拟使用了6至8年的路面。然而，应该记住，这种老化不一定符合在其它沥青或天气条件下产生的老化情况。
在老化加速处理之后，通常基于老化处理前后的沥青特性的比较来研究，以识别其物理、化学、机械和流变性质的变化（表2）。物理测试和SARA馏分清晰地描绘出老化结果。物理测试对于容易地理解沥青老化过程起很重要作用。穿透性和延性可以显示出硬化的水平，尽管它们不直接表示硬化。化学测试解释了老化处理后分子结构和分子相互作用的变化，SARA馏分和官能团的变化准确地指示出老化，因此在研究沥青老化时要谨慎考虑这两方面。
机械和动态试验用于确定性能指标。硬化从沥青的使用开始（因为它加剧疲劳，永久变形和开裂）到其使用寿命结束都是有害的（因为其是脆性材料）。
流变变化反映了进行老化处理的沥青材料的粘弹性性能。流变试验提供了有关粘弹性材料中应力 - 应变关系的信息，从而帮助建立了世界不同地区（包括哥伦比亚）使用的沥青和沥青粘结剂的结构方程。Allen et al.,（2012）使用原子显微镜观察沥青粘合剂微流变性质以评价老化程度。
Feng et al.,（2013）研究了不同的紫外线吸收剂(octabenzone and bumetrizole)对沥青的物理性质和光稳定性的影响。他们使用薄层色谱法与火焰离子化检测来分析紫外吸收剂对沥青化学转化和老化性能的影响。结果表明，通过添加少量UV吸收剂，特别是通过添加辛苯酮能显着增强沥青延展性，主要归因于沥青的芳香族含量的增加。UV吸收剂对沥青光稳定性的影响被认为取决于沥青来源和UV吸收剂的类型。不同来源的沥青对不同的紫外吸收剂显示出不同的趋向。
老化模型
研究人员已经开发了大量的模型来解决关于沥青混合物
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