工程水泥基复合材料(ECC)在硫酸盐和氯化物环境下的耐久性研究
Hezhi Liu1,2,3,Qian Zhang4,Victor Li5,Huaizhi Su1,2,3,*,Chongshi Gu1,2,3,*
（1.河海大学水利水电工程国家重点实验室，江苏南京210098；2.河海大学水利水电工程学院，江苏南京210098；3.河海大学水资源高效利用与工程安全国家工程研究中心，江苏南京210098；4.美国路易斯安那大学拉斐特分校土木与环境工程系；5.美国密西根大学土木与环境工程学系）
重点：
bull;ECC在硫酸盐和硫酸盐-氯化物环境中暴露200天后仍然具有耐久性。
bull;长期暴露导致ECC的抗压强度和抗拉强度增加。
bull;长期暴露导致ECC的拉伸应变能力略有降低。
bull;ECC的复合层次行为是基体断裂韧性和纤维/基体界面键合变化的结果
bull;ECC的抗拉延性降低主要是由于裂纹数量和裂纹宽度的减小
关键词：水泥基工程复合材料(ECC）； 耐久性； 硫酸盐； 氯化物； 水工建筑物
摘要：混凝土水工建筑物缺乏耐久性，特别是在硫酸盐和氯化物环境下，这已经成为世界性的问题。本论文意在研究把延性工程水泥基复合材料(ECC)作为传统混凝土替代材料在水工建筑物中应用，以提高其耐久性的可行性。具体研究ECC在硫酸盐和硫酸盐-氯共同作用条件下的耐久性。实验研究了长期接触Na2SO4和Na2SO4 NaCl溶液后ECC的压缩和受拉性能。随后，通过微观力学研究，探讨了ECC在这些侵蚀环境下复合水平行为的微观机理。研究结果表明，即使在高浓度硫酸盐和硫酸盐-氯化物复合环境中暴露200天，ECC仍能保持其耐久性和机械性能。此外，基于微观力学的定量研究表征了硫酸盐和硫酸盐-氯溶液对基体断裂韧性和纤维/基体界面键等微观力学参数的影响，这为了解ECC在这些环境下复合水平行为的潜在机制提供了依据。
前言
混凝土水工建筑物的耐久性性能在施工现场会经常受到质疑。大多数水工建筑物的设计使用寿命为50至100年，视其具体用途而定[1]。然而，耐久性性能差的混凝土材料往往会导致结构的退化，甚至达不到预期的使用寿命[2]。例如，中国古天溪二期水电站在运行仅30年后就面临混凝土老化、帷幕灌浆破坏等退化问题的严峻挑战，使得在结构维护和修复上花费了约400万美元[3]。在美国，老化的水工建筑物性能也同样困扰着人们。根据美国土木工程师学会(ASCE)2013年发布的成绩单[4]，美国水坝的平均使用年限为52年。2012年，高危险水坝的总数达到近1.4万座，而且这个数字还在继续增长。修复这些老化的高危险大坝所需的投资高达约210亿美元。如何提高水工建筑物的耐久性，降低维修成本，已成为世界性的工程难题。在工程现场，水工建筑物耐久性不足最常见的原因是混凝土内部裂缝的产生[5,6]，混凝土大坝混凝土开裂的各种原因包括机械负荷、化学攻击,热收缩,收缩,和基础沉降[7]。一般认为，混凝土的裂缝使侵蚀性离子(如硫酸盐和氯离子)更容易进入结构内部，从而加速了老化[8]。根据前人的研究[8,9]，当裂纹相对较窄时，裂纹对腐蚀过程的影响可以忽略不计，但当裂纹宽度超过100mu;m时，腐蚀速率显著增加。因此，必须谨慎控制裂缝宽度，以满足理想的混凝土水工结构耐久性性能。
但是，裂缝宽度控制被认为是传统混凝土的一个重大挑战。控制混凝土内部裂缝的萌生和扩展已经付出了巨大的努力，如材料的精心选择和配比，施工过程中的温度控制和钢筋的使用[10-12]。然而，由于混凝土本身的脆性，在机械和环境荷载作用下，开裂几乎是不可避免的[13]。此外，一般认为混凝土裂缝宽度难以可靠控制。因此，材料具有内在一致的裂缝宽度控制能力只是一种非常理想的状态。
工程水泥基复合材料(ECC)控制裂缝宽度、提高结构耐久性的可行性已在多项研究中得到证实[14-17]。ECC是一种高性能的纤维增强水泥基复合材料，具有较高的拉伸延性和较紧密的裂缝宽度。在拉伸载荷作用下，ECC呈现出多微裂纹的伪应变硬化行为。ECC的抗拉应变能力达到3-5%(按体积计纤维含量小于2%)，是普通混凝土的300-500倍[16-18]。更重要的是，微裂纹通常小于60mu;m宽。过去的研究表明，ECC的紧密裂缝宽度有利于防止退化的萌生，减缓退化速度，延长了水工建筑物的使用寿命，提高了水工建筑物的使用性能。
在过去的几十年里，ECC在联合机械载荷和各种环境载荷作用下的耐久性得到了广泛的研究。Sahmaran等人的[19]和Li以及Li[13]研究表明ECC在氯化物环境下仍然保持了耐用性，并表现出强大的高拉伸延性。Ozbay等人[20]研究了ECC(含大量矿渣)在硫酸盐侵蚀和冻融循环作用下的耐久性。实验结果表明，经过300次冻融循环后，ECC试件在水中和Na2SO4溶液中的延性均有所下降。不同的是，Lepech和Li[21]在冻融循环中没有发现ECC(含粉煤灰)的恶化。此外，Lepech和Li[21]对ECC在湿热环境[22]、自然环境[23]和高碱性环境[24]下的耐久性进行的试验研究表明ECC的耐久性远远高于常规混凝土。这些研究表明，ECC技术有望提高包括水工结构在内的混凝土结构的长期耐久性。在耐久性相关问题中，硫酸盐侵蚀被认为是影响混凝土水工建筑物耐久性最关键的环境恶化机制之一[25]。当混凝土与硫酸盐溶液接触时，硫酸盐离子与水泥水化产物发生化学反应，形成膨胀化合物，导致混凝土开裂。混凝土的裂缝使硫酸盐离子渗透到结构内部，进一步加速了结构的恶化。因此，在我国西北地区等硫酸盐富集环境中的水工建筑物，在不到5年内就可能发生破坏，造成巨大的经济损失和社会影响[26,27]。以往对混凝土(和ECC)耐久性的研究大多只考虑单一的劣化机理(如硫酸盐侵蚀)，与使用条件不一致。在现实中，混凝土结构可能暴露在复合环境荷载下(如硫酸盐和氯离子的复合侵蚀)。这在中国西北部尤其如此，那里有1000多个盐湖，而且大部分海洋环境都是如此。在这种环境下，硫酸盐和氯化物的共同作用对水工建筑物的耐久性提出了很大的挑战。已有几项研究指出，这两种现象之间存在明显的相互作用[28,29]。因此，要充分评价ECC在水工建筑物中的应用潜力，必须考虑硫酸盐和氯离子侵蚀对ECC耐久性的耦合作用。然而，目前还没有对ECC在这种竞争环境下的性能进行研究。与传统混凝土不同，ECC是基于微观力学设计的。微观力学建立了复合材料水平性能(如拉伸强度、拉伸延性和裂纹宽度)与微观性能(如基体韧性和纤维/基体界面粘结)之间的联系。利用微观力学方法，通过研究ECC的微观力学性能，可以揭示ECC复合材料在硫酸盐和氯化物侵蚀下的劣化机理。
本研究的目的是充分评价氯化亚硫酸钠环境下ECC的耐久性，并了解其在这种环境下的劣化机理。为此，要对ECC在硫酸盐和硫酸盐-氯化物侵蚀下的力学性能进行实验研究。具体地说，我们使用ECC长期暴露(长达200天)后的压缩和拉伸性能来评估ECC在这种条件下的耐久性。此外，还进行了基体韧性试验和单纤维拉拔试验等微观力学研究，以充分了解硫酸盐和硫酸盐-氯离子攻击对ECC材料的影响。本文的研究成果有望为今后ECC在水工建筑物表面修复中的设计和应用提供有用的数据和指导，以提高其防护性能。
试验概况
2.1原材料及配合比
本研究使用的是文献[30]中发现的常规ECC混合物。该ECC混合物的组成材料为I型硅酸盐水泥、细硅砂、F级粉煤灰、水、高范围减水剂(HRWRA)和聚乙烯醇(PVA)纤维。具体配合比见表1。这里使用的PVA纤维平均直径为39lm，长度为12mm。纤维的拉伸强度为1600mpa，最大伸长率为6.0%。此外，纤维表面涂有1.2%(按重量计)专利疏水剂，以改善纤维与水泥基体之间的相互作用，使其具有更好的性能。同时制备了以往研究中采用的砂浆试件[19]作为对照，与ECC进行比较。砂浆由I型硅酸盐水泥、水和天然河砂组成。具体配合比如表1所示。
表1 ECC与砂浆的配合比
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材料 |
水泥 |
总量 |
粉煤灰 |
水 |
减水剂 |
纤维 |
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ECC |
393 |
457 (石英砂) |
865 |
311 |
5 |
26 |
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砂浆 |
614 |
1534 (河沙) |
– |
215 |
– |
– |
2.2耐久性试验
采用典型的ECC混合工艺[31]制备了所有ECC混合物。混合后，新鲜ECC铸入体积为50.8times;50.8times;50.8 mm3的立方体试件进行压缩试验，狗骨样试件(尺寸如图1所示)进行单轴拉伸试验。同时制备了上述尺寸的立方体砂浆试件作为对照。所有标本于24 h后拆除。然后将所有立方体标本用湿纸巾包好，放入塑料袋中，室温23plusmn;3℃保存至28天。狗骨标本在实验室空气中直接固化，温度为23plusmn;3℃，暴露于硫酸盐-氯化物环境28天。为了研究ECC在硫酸盐和氯化物条件下的耐久性，前人的研究提出了以下积极的解决方案[19,20]:
(1) 5%(质量)Na2SO4 溶液。
(2) 5%(质量)Na2SO4 3%(质量)NaCl溶液
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图1 单轴拉伸试验用狗骨试样尺寸(单位:mm) |
28天时，将立方体试件(ECC和砂浆)放入上述溶液中，在实验室条件下保存30、60、90、120、200和420天，狗骨试件保存30、60、90、120和200天。与此同时，对照方和狗骨标本在水中浸泡相同时间。对每种混合物/暴露条件进行了三组样本的测试。
环境暴露后，将试样风干24小时，测试其压缩和拉伸性能。根据ASTM C109[32]，采用加载速率为1300plusmn;300 N/s的压缩试验系统对ECC和砂浆试样进行了压缩试验。根据日本土木工程师协会(JSCE)[33]《高性能纤维增强水泥基复合材料直接拉伸试验的建议》，进行了单轴拉伸试验。在位移控制下，以0.5 mm/min的速度对试件施加单轴拉伸载荷。在试样的每一侧都安装了两个外部线性变量微分传感器(LVDTs)，测量拉伸应变，测量长度约为80mm。拉伸试验装置如图2所示。
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图2 单轴拉伸试验装置 |
2.3微观力学性能研究
基于微观力学性能的ECC理论的核心是复合材料在受拉状态下必须满足的两个条件，这两个条件可以用能量和强度表示，如式(1)、(2)所示。
其中Jrsquo;b为纤维桥联互补能;Jtip为基体的断裂能；sigma;0和delta;0分别为裂纹面最大桥联应力和对应的裂纹开口；sigma;(delta;)是纤维桥联裂纹平面应力和裂纹张开的关系；sigma;c是基体的开裂强度；Km和Em分别为基体断裂韧性和基体杨氏模量
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图3 典型的纤维桥联应力与裂缝打开sigma;(delta;)曲线[14] 孵化面积代表最大余能Jrsquo;b 截面面积表示基体Jtip的断裂能 |
基于能量的准则描述了裂纹扩展过程中的能量平衡。式(1)要求余能Jrsquo;b(与纤维/基体界面粘结有关)大于基体Jtip(与基体韧性有关)的断裂能，如图3所示。这就保证了在拉伸作用下形成扁平裂纹而不是正常的格里菲斯裂纹[34-36]，而扁平裂纹的形成使得更多的具有紧密裂纹宽度的裂纹得以形成，而没有大量的纤维断裂/拉出[15,16]。基于强度的准则要求最大纤维桥联能力要高于基体的开裂强度。很明显，需要满足强度为基础的准则，以允许形成一个以上的裂缝。因此，要实现ECC的应变硬化行为，必须满足这两个
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资料编号：[1557]
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